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Ein wesentlicher Beitrag zur rationalen Verwendung unserer Energieresourcen kann durch die konsequente Nutzung diskontinuierlich anfallender Wärmeenergie erbracht werden, was aufgrund der zeitlichen Verschiebung von Wärmeangeboten und Wärmebedarf auf direktem Wege oft nicht möglich ist. Dies gilt sowohl für die Nutzung anfallender Abwärme aus Kühlprozessen als auch den ökonomiaschen Einsatz von Solarenergie. Dazu ist erforderlich, mit Hilfe eines effizienten Energiespreichers den überschüssigen Energieanfall zu verlagern.
Die Emissionen des Kraftfahrzeugverkehrs stellen eine bedeutende Quelle für Luftschadstoffe dar. Um die Luftbelastung durch Kfz zu vermindern, wurden in der Europäischen Gemeinschaft 1970 Grenzwerte für Kraftfahrzeug-Emissionen eingeführt, die sukzessive verschärft werden. Bis 2005 werden die Grenzwerte für Pkw auf ca. 3 % des Ausgangsn iveaus gefallen sein.
Über 90 % der Schadstoffe aus motorischer Verbrennung entstehen in der Kaltstartphase und bei Lastwechseln. Eine Optimierung dieser instationären Betriebszustände des Motors ist notwendig, um zukünftige Emissionsgrenzwerte einhalten zu können Die zur Bestimmung der Abgasemissionen vorgeschriebene Test- und Analyseprozedur ermittelt
lediglich einen integralen Emissionswert über einen vorgeschriebenen Fahrzyklus. Aussagen über den Zeitpunkt der Entstehung und die Höhe einzelner Konzentrationsspitzen werden mit dieser Methode nicht erhalten. Diese Informationen sind jedoch für Entwickler von Motoren und Abgasnachbehandlungssystemen von besonderer Bedeutung. Sie benötigen für die Optimierung eine Analysemethode, die in der Lage ist, dynamische Konzentrationsverläufe von Abgaskomponenten im Rohabgas zu erfassen. Die notwendige Messfrequenz ist abhängig von der Messaufgabe und sollte nach Möglichkeit eine höhere zeitliche Auflösung aufweisen als der zu beurteilende Prozess. Neben der Dynamik des Analysengerätes ist die Ausführung der Probenahme hierbei von ent
scheidender Bedeutung.
Im Rahmen dieser Arbeit ist der Eintrag landwirtschaftlich genutzter Pflanzenschutzmittel, die in großen Mengen in der Bundesrepublik ausgebracht werden, in Buchenwälder untersucht worden. Hintergrund ist die, seit Ende der 1970er Jahre geführte Debatte über die Ursachen neuartiger Waldschäden. Trotz intensiver Forschungen sind die Gründe dieser Waldschäden immer noch ungeklärt.
In der vorliegenden Arbeit wurde ein ICP-QMS mit integrierter Reaktions- /Kollisionszelle erfolgreich eingesetzt, um die Elemente Vanadium, Chrom, Mangan, Eisen, Nickel, Kobalt, Kupfer, Zink, Arsen, Molybdän, Cadmium, Blei und Uran direkt in verdünntem Meerwasser zu bestimmen. Die Bestimmung von Elementspuren in Meerwasser wurde realisiert, indem alle zur Verfügung stehenden Möglichkeiten zur Minimierung von Interferenzen bei der Bestimmung von Elementen mit ICP-QMS angewendet wurden.
Im Rahmen dieser Arbeit soll untersucht werden, ob die mit dem Dünger eingetragenen Schwermetalle im Boden bleiben, oder aus dem Boden durch verschiedene Pfade, wie z.B. eine Ernte von Nutzpflanzen etc. ausgetragen werden können. Darüber hinaus soll die vorliegende Arbeit einen Beitrag dazu leisten, die Bilanz der bei der Düngung eingetragenen in Agrarökosysteme Schwermetalle besser zu verstehen. Ein wichtiges Ziel dieser Arbeit ist deshalb die Bilanzierung der den Ackerböden mit dem Wirtschaftsdünger zuführten Konzentrationen an Zink und Kupfer und deren Austrag durch die Ernte der untersuchten Nutzpflanzen.
Zur Ermittlung der Belastung der Elbe mit Pestiziden wurden chemische Analyseverfahren entwickelt, wobei das untersuchte Stoffspektrum insgesamt 106 Analyte umfasste. Die Untersuchungen ermöglichten 1989 eine erstmalige Identifizierung und Quantifizierung von Pestiziden in hohen Konzentrationen (unterer µg/L-Bereich) im Elbeästuar, nach der Wiedervereinigung deren Rückverfolgung zu industriellen Punktquellen in der ehemaligen DDR (Längsprofile), eine Erfassung der historischen Entwicklung der Belastungssituation in den 90er Jahren, die Feststellung der zunehmenden Bedeutung von Einträgen aus diffusen Quellen im Vergleich zu Punktquellen sowie die Ermittlung des Stoffspektrums und der zeitlichen und örtlichen Variabilität innerhalb eines Zeitraumes von drei Jahren (Monatsmischproben und Zeitreihen an unterschiedlichen Querschnitten der Elbe sowie Längsprofile). Der Fokus richtete sich im weiteren Verlauf auf die Entwicklung chemischer Analyseverfahren zur sicheren Identifizierung und Quantifizierung von Wirkstoffen mit niedrigen Qualitätszielen/-kriterien (unterer ng/L- bzw. sub-ng/L-Bereich). Zur Bewertung der Belastungssituation und zur Diskussion von Monitoring-Strategien wurden national und international verfügbare Qualitätsziele/-kriterien insbesondere für die aquatische Lebensgemeinschaft herangezogen.
This thesis has been designed to improve the understanding of the distribution pattern and transport mechanisms of alkylphenols and the phthalates in the coastal margins, especially the roles of the air-sea exchanges in these processes. Henry’s Law Constants (HLC) were determined for the diastereomeric mixture of NP and t- OP in artificial seawater over given temperature range using a dynamic equilibrium system. An analytical method has been developed for the simultaneous extraction and determination of trace tertiary octylphenol (t-OP), technical nonylphenol isomers (NP), nonylphenol monoethoxylate isomers (NP1EO) and the phthalates in the atmosphere and sea water using gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS). The method was successfully applied to the determination of APs and the phthalates in the atmosphere and sea water samples collected from the North Sea. A decreasing concentration profile of NP, t-OP, NP1EO and the phthalates appeared as the distance from the coast increased to the central part of the North Sea. Air-sea exchanges of t-OP, NP, DBP, BBP, and DEHP were estimated using the two-film resistance model based upon relative air-water concentrations. The average of air-sea exchange fluxes indicates a net deposition is occurring. These results suggest that the air–sea vapour exchange is an important process that intervenes in the mass balance of alkylphenols and the phthalates in the North Sea.
Im Rahmen dieser aus fünf einzelnen Arbeiten bestehenden kumulativen Promotionsarbeit wurden Kopplungen zwischen CE, GC, HPLC bzw. Kapillar-LC und einem quadrupolbasierenden Kollisionszellen ICP-MS realisiert bzw. neu entwickelt. Die realisierten Kopplungen wurden für die Trennung sowie elementspezifische Detektion verschiedener biologisch- bzw. umweltrelevanter Verbindungsklassen über die in ihnen enthaltenen Heteroatome Phosphor, Schwefel, Chlor, Brom und Iod verwendet. Diese zählen zu den am schwierigsten mit ICP-MS zu detektierenden Elementen. Ein weiteres Ziel bestand darin, die komplementäre Nutzung von Kollisionszellen ICP-MS und ESI-MS-MS im Zusammenhang mit biologischen Fragestellungen aufzuzeigen. Metallproteine, DNS Nukleotide, phosphorylierte Proteine, Pestizide und Erdölprodukte wurden als Modelverbindungen eingesetzt, um das Potential ihrer elementspezifischen Detektion aufzuzeigen sowie Stärken und Schwächen der eingesetzten Trenntechniken in Verbindung mit CC-ICP-MS als Detektor zu ermitteln. Insgesamt erlaubt der Einsatz der elementspezifischen Detektion den empfindlichen und gleichzeitig hochselektiven qualitativen sowie quantitativen Nachweis unterschiedlichster Substanzklassen über die in ihnen enthaltenen mit ICP-MS detektierbaren Heteroelemente Phosphor, Schwefel, Chlor, Brom und Iod. Gleichzeitig ergeben sich verschiedene neu Anwendungsfelder für die Elementspezifische Massenspektromerie, die in dieser Form bisher nicht bearbeitet werden konnten.
Auf der Grundlage einer breit angelegten Identifizierung und Quantifizierung von 79 PAK-Derivaten in Grundwasserproben einer teerkontaminierten Altlast wurde deren Ausbreitungs- und mikrobiologische Abbauveralten im Aquifer untersucht. Dazu wurden im Vorfeld 2 chromatographische Verfahren, 11 verschiedene Extraktionswege und 5 Derivatisierungsverfahren auf ihre Eignung überprüft. Von den 79 zugeordneten PAK-Derivaten konnten im Abstrom 47 positiv nachgewiesen, quantifiziert und einige weitere qualitativ nachgewiesen werden. In Zonen mit niedrigen biologischen Abbauraten zeigten die polaren PAK-Derivate größere Reichweiten in der Schadstoffahne als ihre unpolaren Pendants.