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As modern society progresses, waste treatment becomes a pressing issue. Not only are global waste amounts increasing, but there is also an unmet demand for sustainable materials (e.g. bioplastics). By identifying and developing processes, which efficiently treat waste while simultaneously generating sustainable materials, potentially both these issues might be alleviated. Following this line of thought, this dissertation focuses on procedures for treatment of the organic fraction of waste. Organic waste is a suitable starting material for microbial fermentation, where carbohydrates are converted to smaller molecules, such as ethanol, acetic acid, and lactic acid. Being the monomer of the thermoplastic poly-lactic acid, lactic acid is of particular interest with regard to bioplastics production and was selected as target compound for this dissertation. Organic waste acted as substrate for non-sterile batch and continuous fermentations. Fermentations were initiated with inoculum of Streptococcus sp. or with indigenous consortium alone. During batch mode, concentration, yield, and productivity reached maximum values of 50 g L−1, 63%, and 2.93 g L−1 h −1. During continuous operation at a dilution rate of 0.44 d−1, concentration and yield were increased to 69 g L−1 and 86%, respectively, while productivity was lowered to 1.27 g L−1 h −1 . To fully exploit the nutrients present in organic waste, phosphate recovery was analyzed using seashells as adsorbent. Furthermore, the pattern of the indigenous consortium was monitored. Evidently, a very efficient Enterococcus strain tended to dominate the indigenous consortium during fermentation. The isolation and cultivation of this consortium gave a very potent inoculum. In comparison to the non-inoculated fermentation of a different organic waste batch, addition of this inoculum lead to an improved fermentation performance. Lactic acid yield, concentration, and molar selectivity could be increased from 38% to 51%, 49 g L−1 to 65 g L−1, and 46% to 86%, respectively. Eventually, fermentation process data was used to perform techno-economic analysis proposing a waste treatment plant with different catchment area sizes ranging from 50,000 to 1,000,000 people. Economically profitable scenarios for both batch and continuous operation could be identified for a community with as few as 100,000 inhabitants. With the experimental data, as well as techno-economic calculations presented in this dissertation, a profound contribution to sustainable waste treatment and material production was made.
Um das noch bestehende Reichweitenproblem von Elektrofahrzeugen zu lösen, sind Fahrzeugkonzepte wie Plug-in Hybridfahrzeuge sehr vielversprechend, sofern mit ihm überwiegend im Batteriebetrieb gefahren wird. Sie kombinieren die Vorteile des Verbrennungsmotors und des Elektromotors, sodass das lokale Emissionsproblem in Ballungszentren gelöst werden kann, ohne dass der Kunde dabei auf die Reichweite verzichten muss. Wenn das Fahrzeug allerdings überwiegend für Kurzstrecken genutzt wird, sind alterungsbedingte Veränderungen des Kraftstoffes möglich, da dieser länger im Tank verbleibt als üblich. In dieser Arbeit wird ein Konzept zur sensorischen Bestimmung der Qualität des Kraftstoffes vorgestellt. Hierzu wurde ein Prototyp entwickelt, in dem mithilfe des Real- und Imaginärteils der Permittivität alternde Kraftstoffe erkannt werden können. Dabei konnte durch das frequenzabhängige Permittivitätssignal des Sensors spezifisch zwischen nieder- und hochmolekularen Oxidationsprodukten in Kraftstoffen unterschieden werden. Da das Verbrennungs- und Emissionsverhalten des Motors von der Kraftstoffmischung vorgegeben ist, bietet eine zusätzliche sensorische Erfassung der Kraftstoffzusammensetzung weitere Optimierungspotenziale, um Emissionen zu reduzieren: So ist das Motormanagement im Fahrzeug zumeist auf Referenzkraftstoffe mit gleichbleibender Qualität abgestimmt. Variable Kraftstoffzusammensetzungen, die durch die Erdöllagerstätte und den zusätzlichen Konversionsverfahren zur Herstellung von fortschrittlichen Kraftstoffen vorgegeben sind, werden in dieser Anpassungsstrategie bisher nicht berücksichtigt. Als weitere Aufgabe wird in dieser Arbeit daher ein multisensorischer Ansatz verfolgt, wonach zusätzlich zur Kraftstoffalterung noch die Kraftstoffzusammensetzung erkannt werden kann. Insgesamt bietet die Sensorik das Potenzial zur kontinuierlichen Kraftstoffüberwachung in Plug-in Hybridfahrzeugen, um so einen Beitrag zum sicheren und nachhaltigen Betrieb solcher Fahrzeuge gewährleisten zu können.
Siliziumorganische Substanzen sind aus dem Alltag kaum wegzudenken. Sie kommen in vielfältiger Form vor und finden durch ihre Stabilität in vielen Produkten des Haushalts und der Industrie Anwendung. Eine Freisetzung in die Umwelt ist unvermeidbar. Siliziumorganische Substanzen konnten bereits in allen Umweltkompartimenten (Luft, Wasser, Boden) analytisch nachgewiesen werden. Welche Risiken von dieser Stoffgruppe ausgehen, ist noch nicht abschließend geklärt. Dennoch gibt es Hinweise auf negative Auswirkungen auf Mensch und Umwelt. Deshalb sollten Strukturen in siliziumorganischen Substanzen untersucht werden, die einen Abbau in der Umwelt begünstigen, um die Akkumulation dieser Stoffe in der Umwelt zu verringern. Dafür wurden diverse biotische und abiotische Abbautests mit unterschiedlichen siliziumorganischen Substanzen durchgeführt. Der Fokus der vorliegenden Arbeit lag vor allem in der biologischen Abbaubarkeit der Substanzen. Es wurden die Organisation for Economic Co-operation and Development (OECD)-konformen Tests Closed-Bottle-Test (CBT, OECD 301D) und Manometrischer Respirationstest (MRT, OECD 301F) durchgeführt. Die Hydrolysierbarkeit wurde mithilfe des Hydrolysetests OECD 111 bei unterschiedlichen pH-Werten untersucht. Bei bestimmten Substanzgruppen ohne biologischen Abbau wurde das Verhalten der Substanzen bei Bestrahlung mit verschiedenen Bestrahlungsquellen untersucht. Die Analyse der Primärelimination der siliziumorganischen Substanzen erfolgte je nach Substanzeigenschaften mithilfe der Hochleistungsflüssigkeitschromatografie gekoppelt mit einem Spektrometer mit ultraviolettem und sichtbarem Licht (HPLC-UV/Vis) oder der Gaschromatografie gekoppelt mit einem Massenspektrometer (GC-MS). Die Transformationsprodukte wurden hingegen mithilfe der Flüssigkeitschromatografie gekoppelt mit einem Mehrfach-Massenspektrometer (LC-MSn) analysiert. Für eine umfassende Bewertung des biologischen Abbaus von siliziumorganischen Substanzen wurden ein Vergleich mit analogen Kohlenstoffverbindungen und eine Aufstockung mit Daten aus der Datenbank der Europäischen Chemikalien Agentur (ECHA) durchgeführt. Die Gruppierung der Substanzen nach ihren Strukturmerkmalen wurde hinzugezogen, um Rückschlüsse auf die Abbaubarkeit zu ziehen. Eine besser biologisch abbaubare Grundstruktur brachte für die Benzenderivate keine Verbesserung der biologischen Abbaubarkeit. Dennoch hatte die Einführung von +M-Gruppen am Aromaten einen positiven Einfluss auf die Geschwindigkeit und den Grad des photolytischen Abbaus. Die Bestrahlungsquelle hatte ebenfalls einen deutlichen Einfluss auf die Eliminierungsrate während des Photolyseexperiments. Mit einer Veränderung der Wellenlängen in den kurzwelligen Bereich und der daraus resultierenden energiereicheren Strahlung konnten die Substanzen schneller und teilweise vollständig primär eliminiert werden. Bei allen Abbaupfaden hatte die Hydrolyse eine entscheidende Rolle und wurde als einer der Hauptabbauprozesse charakterisiert. Bei einer Verbindung wurde im Nachgang an die biotischen und abiotischen Abbautests eine ausführliche Aufklärung der elf gebildeten Transformationsprodukte vorgenommen. Um den Einfluss von Silizium in organischen Substanzen auf die biologische Abbaubarkeit zu untersuchen, wurde der direkte Vergleich von siliziumorganischen Substanzen und deren Kohlenstoffanaloga im CBT durchgeführt. Dabei hat sich gezeigt, dass drei von fünf Kohlenstoffverbindungen und keine siliziumorganische Verbindung als leicht biologisch abbaubar eingestuft werden konnten. In allen bis auf einen Fall konnten für die Kohlenstoffverbindungen höhere Abbauraten im CBT beobachtet werden. Die Hydrolyse wurde als erforderlicher Schritt vor dem biologischen Abbau von siliziumorganischen Substanzen identifiziert. Das siliziumfreie Produkt der Hydrolyse bestimmte den Grad des biologischen Abbaus. Die gute biologische Abbaubarkeit der einen siliziumorganischen Verbindung resultierte aus der leicht hydrolysierbaren Silizium-Stickstoff-Bindung und der leichten biologischen Abbaubarkeit des siliziumfreien Hydrolyseproduktes. Die siliziumhaltigen Reaktionsprodukte der Hydrolyse waren nicht biologisch abbaubar. Bioabbaudaten aus eigenen Experimenten, aus vorhergehenden in der Arbeitsgruppe durchgeführten analogen Arbeiten und aus der ECHA-Datenbank wurden zusammengetragen, um einen Datensatz zu generieren. Die 182 Substanzen des Datensatzes wurden hinsichtlich ihrer Struktur gruppiert, um allgemeine Erkenntnisse für die biologische Abbaubarkeit von siliziumorganischen Verbindungen abzuleiten. Es gab Gruppen mit Substanzen, die überhaupt nicht biologisch abbaubar waren (z. B. zyklische, lineare und verzweigte Siloxane). Gruppen, die Substanzen mit Ethern, Estern, Oximen, Aminen und Amiden enthielten, waren hydrolyseanfällig, sodass auch leicht biologisch abbaubare Zwischenprodukte gebildet werden konnten. Die siliziumfreien Hydrolyseprodukte waren meist biologisch abbaubar, während die siliziumhaltigen Hydrolyseprodukte persistent waren. Allgemein hat sich gezeigt, dass Modifikationen am Molekül einen positiven Einfluss auf die Abbaubarkeit haben können. Beispielsweise können Heteroatome eine Veränderung der Polarität bzw. der Elektronendichte hervorrufen, was die Photolyse- und Hydrolysefähigkeit und folglich auch den Bioabbau zum Positiven verändern kann. Das Einführen solcher Heteroatome oder funktioneller Gruppen in Polysiloxanketten kann demnach ein vielversprechender Ansatz für leichter abbaubare siliziumorganische Verbindungen sein. Nicht abbaubare Stoffe sollten vermieden werden, wenn sie nach ihrer Verwendung in die Umwelt gelangen.
The principle of this thesis was to study the environmental fate of three highly used psychotropic drugs and this achieved through: 1) examining the biodegradability of TMI, DMI and CPTX, 2) studying the behaviour of TMP, DMI and CPTX in photodegradation tests using Xe and UV lamps with studying the effect of different environmental conditions on their UV-photodegradation behaviour, 3) monitoring the primary elimination of TMP, DMI and CPTX during photodegradation and biodegradation tests using HPLC, and measuring their degree of mineralization by means of dissolved organic carbon analyser (DOC), 4) elucidating the structures of the transformation products (TPs) which formed during the degradation of TMI, DMI and CPTX by using LC-MS/MS analysis, 5) analysing the biodegradability of their TPs by laboratory tests and in-silico assessments in order to determine the fate and persistence of these TPs in the aquatic environment, 6) conducting in-silico toxicity predictions for the selected psychotropic drugs and their TPs in human (carcinogenicity, genotoxicity and mutagenicity) and in eco-system (toxicity to microorganisms and toxicity in rainbow trouts). As an overall conclusion, the present work demonstrates that a combination of laboratory simulation tests, LC-MS/MS analysis and in-silico tools result in valuable new information regarding environmental fate of three important psychotropic drugs and their TPs. This dissertation also highlights that different environmental conditions such as temperature, initial drug concentration and pH can differently affect the degradation behaviour of pharmaceuticals even when they are highly structurally related. Therefore, one cannot conclude from one pharmaceutical to another but each one needs to be investigated individually and this present a great challenge for risk assessment kinetics of chemicals in the aquatic environment. The results presented here showed that the investigated pharmaceuticals and their TPs can negatively affect the environment which may be harmful to the ecosystem as they might have been present for decades in the aquatic environment without any knowledge of their environmental fate or connected risk. Therefore, further work needs to be done including analysis of environmental samples (e.g., surface waters), as well as laboratory toxicity tests to further expand knowledge on their exact environmental impact.