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Development of an improved emission model for the reconstruction of past and projection of future atmospheric concentrations of benzo[a]pyrene over Europe

  • Air quality models are important tools which are utilized for a large field of application. When combined with data from observations, models can be employed to create a comprehensive estimation of the past and current distribution of pollutants in the atmosphere. Moreover, projections of future concentration changes due to changing emissions serve as an important decision basis for policymakers. For the determination of atmospheric concentrations of air pollutants by means of numerical modelling it is essential to possess a model which is able to create anthropogenic and biogenic emissions with a temporally and spatially high resolution. The emission data is needed as input for a chemistry transport model which calculates transport, deposition, and degradation of air pollutants. To evaluate the impact of changing emissions on the environment a flexible emission model with the capability to create diverse emission scenarios is needed. Further, it is important to always take into account a variety of different species to properly represent the major chemical reactions in the atmosphere (e.g. ozone chemistry, aerosol formation). Currently there are only a few high resolution emission datasets available for Europe. The amount of substances included in these datasets, however, is limited. Moreover, they can not be used as basis for the creation of new emission scenarios. To enable the creation of emission scenarios in the course of this doctoral thesis the American emission model SMOKE was adopted and modified. On the basis of a multitude of different georeferenced datasets, official statistics, and further model results the newly created emission model “SMOKE for Europe” is capable of creating hourly emission data for the European continent with a spatial resolution of up to 5x5km2. In order to demonstrate the universal applicability of the emission model the carcinogenic species benzo[a]pyrene (BaP) was exemplarily implemented into the model. BaP belongs to the group of polycyclic aromatic hydrocarbons. Because of its high toxicity the European Union introduced an annual target value of 1 ng/m3 in January 2010. SMOKE for Europe was used to create a variety of emission scenarios for the years 1980, 2000, and 2020. These emission scenarios were then used to determine the impact of emission changes on atmospheric concentrations of BaP and to identify regions which exceed the European target value. Additionally the impact of different legislation and fuel use scenarios on the projected atmospheric concentrations in 2020 was investigated. Furthermore, additional use cases for a flexible emission model are pointed out. The SMOKE for Europe model was used to simulate the transport of volcanic ash after the eruption of the Icelandic volcano Eyjafjallajokull in March 2010. By comparison of modelled concentrations for different emission scenarios with observations from remote sensing and air plane flights distribution and concentration of the volcanic ash over Europe was estimated. The results of this thesis have been presented in four scientific papers published in international peerreviewed journals. The papers are reprinted at the end of this thesis.
  • Die Modellierung der Ausbreitung von Schadstoffen in der Atmosphare ist ein wichtiges Werkzeug mit vielseitigen Anwendungsmoglichkeiten. In Kombination mit Messungen kann die Modellierung ein zusammenhangendes Bild der vergangenen und aktuellen Konzentrationsverteilung von ausgewahlten Stoffen in der Atmosphare liefern. Daruber hinaus dienen modellgestutzte Projektionen zum Einfluss von Emissionsanderungen als wissenschaftliche Grundlagen fur umweltpolitische Entscheidungen. Zur computergestutzten Berechnung der Luftqualitat ist es essentiell ein Modell zu haben, das anthropogene und biogene Emissionen in hoher zeitlicher und raumlicher Auflosung erzeugt. Die Emissionsfelder dienen als Antrieb fur ein Chemietransportmodell, das Ausbreitung, Deposition und Abbau der emittierten Stoffe berechnet. Um den Einfluss veranderter Emissionen auf die Umwelt abschatzen zu konnen, ist ein flexibles Emissionsmodell erforderlich, das in der Lage ist verschiedene Emissionsszenarien zu erzeugen. Dabei ist es stets notwendig eine Vielzahl verschiedener Substanzen zu berucksichtigen damit grundlegende chemische Reaktionen in der Atmosphare korrekt dargestellt werden konnen (z.B. Ozonchemie, Aerosolchemie) Derzeit beschrankt sich die Verfugbarkeit von hochaufgelosten Emissionsdaten fur den europaischen Raum auf einige wenige Datensatze fur eine geringe Anzahl von chemischen Substanzen. Diese Datensatze konnen nicht zur Erzeugung von neuen Emissionsszenarien verwendet werden. Um dennoch in der Lage zu sein, solche Szenarien zu erzeugen, wurde im Rahmen dieser Doktorarbeit das amerikanische Emissionsmodell SMOKE erweitert und an europaische Bedingungen angepasst. Auf der Grundlage zahlreicher georeferenzierter Datensatze, offizieller Statistiken und weiterer Modellergebnisse kann das Emissionsmodell „SMOKE for Europe“ stundliche Emissionen mit einer raumlichen Auflosung von bis zu 5x5km2 fur den europaischen Kontinent erzeugen. Um die universelle Anwendbarkeit des Modells zu demonstrieren, wurde die als krebserregend eingestufte Substanz Benzo[a]Pyren (BaP) in das Emissionsmodell implementiert. BaP gehort zur Gruppe der polyzyklischen Kohlenwasserstoffe und ist auf Grund seiner hohen Toxizitat seit Januar 2010 im Europaischen Raum mit einem jahrlichen Zielwert von 1 ng/m3 reguliert. SMOKE for Europe wurde verwendet, um verschiedene Emissionsszenarien fur die Jahre 1980, 2000 und 2020 zu erzeugen. Auf Grundlage dieser Daten wurde der Einfluss von Emissionsanderungen auf die Luftbelastung durch BaP simuliert und Regionen, in denen der europaische Grenzwert uberschritten wird, identifiziert. Fur das Jahr 2020 wurden zudem Projektionen erstellt, wie sich verschiedene umweltpolitische Maßnahmen auf die Schadstoffbelastung der Atmosphare auswirken werden. Daruber hinaus wurden weitere Anwendungsmoglichkeiten fur das Emissionsmodell SMOKE for Europe aufgezeigt. So wurde die atmospharische Ausbreitung von Vulkanasche nach dem Ausbruch des Eyjafjallajokull in Island im Marz 2010 berechnet. Unter Verwendung verschiedener Emissionszenarien wurde mit Hilfe von Messdaten von Fernerkundungssystemen und Flugzeugkampagnen die Aschekonzentration in der Atmosphare bestimmt. Im Gegensatz zu den Ausbreitungskarten des Vulcanic Ash Advisory Centres (VAAC), die kurz nach dem Vulkanausbruch veroffentlicht wurden, konnte dadurch zeitnah die Konzentrationsverteilung der Partikel bestimmt werden. Die Ergebnisse dieser Arbeit wurden in Form von vier wissenschaftlichen Artikeln in internationalen Fachzeitschriften veroffentlicht. Diese sind am Ende dieser Dissertation angefugt.

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Metadaten
Verfasserangaben:Johannes BieserORCiDGND
URN:urn:nbn:de:gbv:luen4-opus-142182
URL: https://pub-data.leuphana.de/frontdoor/index/index/docId/605
übersetzter Titel (Deutsch):Entwicklung eines erweiterten Emissionsmodells zur Rekonstruktion vergangener und Vorhersage zukünftiger atmosphärischer Konzentrationen von Benzo[a]Pyren in Europa
Gutachter:Andreas Möller (Prof. Dr.)ORCiDGND, Markus Quante (Prof. Dr.)
Dokumentart:Dissertation
Sprache:Englisch
Erscheinungsjahr:2012
Datum der Veröffentlichung (online):03.07.2012
Veröffentlichende Institution:Leuphana Universität Lüneburg, Universitätsbibliothek der Leuphana Universität Lüneburg
Titel verleihende Institution:Leuphana Universität Lüneburg
Datum der Abschlussprüfung:24.01.2012
Datum der Freischaltung:03.07.2012
Freies Schlagwort / Tag:Benzo[a]Pyren; CMAQ; Emissionsmodell; PAK; SMOKE-EV
Emission model; PAH
GND-Schlagwort:Emission; Benzopyrane
Seitenzahl:53 + Anhang
Bemerkung:
Das Rahmenpapier der kumulativen Dissertation enthält 4 Fachartikel
Fakultät / Forschungszentrum:Fakultät Nachhaltigkeit / Institut für Nachhaltige Chemie und Umweltchemie (INUC)
Lizenz (Deutsch):License LogoDeutsches Urheberrecht