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Ablagerungs- und Alterungsverhalten wässriger Harnstofflösung bei selektiver katalytischer Reduktion von Stickoxidemissionen

Deposition and ageing behaviour of aqueous urea solution during selective cata-lytic reduction of nitrogen oxide emissions

  • Die selektive katalytische Reduktion (SCR) mit Ammoniak als Reduktionsmittel gehört zu den bedeutenden Stickoxidminderungsmaßnahmen bei Personenkraftwagen. Aufgrund des Gefahrenpotentials von Ammoniak wird eine wässrige Harnstofflösung mit einem Harnstoffgehalt von 32,5 % als Reduktionsmittelträger verwendet. Die technischen Herausforderungen im Umgang mit diesem Reduktionsmittelträger liegen in der Kältestabilität mit einem Gefrierpunkt von -11,5°C, der begrenzten Haltbarkeit und der Gefahr zur Bildung von Harnstoffablagerungen in der Abgasanlage. In der Arbeit wird das Ablagerungs- und Alterungsverhalten dieser wässrigen Harnstofflösung unter möglichst realen Bedingungen untersucht. Die Alterung des Reduktionsmittels wird durch verschiedene Fahrzeug- und Umwelteinflüsse während des Betriebes verursacht. Neben der thermischen Alterung als größte Einflussquelle werden ebenfalls tiefe Temperaturen mit Phasenwechseln, die Art der Behälterentgasung, die Fahrdynamik, der Luftdruck und die Hydrolyse hinsichtlich eines Alterungseinflusses untersucht. Auf Basis dieser Daten wird ein empirisches Alterungsmodell entwickelt, was die Bestimmung eines maximalen Alterungszustandes der wässrigen Harnstofflösung erlaubt. Die veränderten chemisch-physikalischen Eigenschaften des gealterten Reduktionsmittels sowie dessen Auswirkungen auf die Emissionen werden in dieser Arbeit bestimmt. Ablagerungen in der Abgasanlage entstehen ausgehend von einer Wandfilmbildung bei niedriger Verdampfungsrate und hoher Verweilzeit des Reduktionsmittels auf kühlen Flächen. Der auskristallisierte Harnstoff wandelt sich je nach Dauer und Ausmaß der thermischen Belastung in Folgeprodukte um. Die Ablagerungsbildung wird im Realbetrieb phänomenologisch beschrieben und charakterisiert. Auf dieser Basis wird das reale Ablagerungsverhalten auf einen Prüfzyklus übertragen und eine geeignete Bewertungsmethode entwickelt. In einer systematischen Untersuchung wird der Einfluss der Wandtemperatur, der Einspritzfrequenz, des Einspritzdrucks, des Einspritzwinkels, der Tropfengröße, der Oberflächenspannung und der Reduktionsmittelalterung experimentell ermittelt. Daraus werden allgemein Möglichkeiten zur Minderung von Harnstoffablagerungen in der Abgasanlage entwickelt und beschrieben.
  • Selective catalytic reduction (SCR) using ammonia as the reducing agent is one of the most significant measures for reducing nitrogen oxide emissions in passenger cars. Due to the potential hazards of ammonia, an aqueous urea solution with a urea content of 32.5% is used as the source of the reducing agent. The technical challenges involved in handling this reducing agent source lie in its low-temperature stability with a freezing point of -11.5°C, its limited shelf-life and the accompanying risk of urea deposition in the exhaust system. In this work, the deposition and ageing behaviour of this aqueous urea solution were investigated under the most realistic conditions possible. The ageing of the reducing agent is caused by various vehicular and environmental influences during operation. In addition to thermal ageing (the most significant influence), the following factors were also investigated as ageing influences: low temperatures with phase changes, the type of container degasification, driving dynamics, air pressure and hydrolysis. On the basis of this data, an empirical ageing model was developed which enables the determination of a maximum ageing state for the aqueous urea solution. The altered chemical-physical properties of the aged reducing agent as well as its effects on emissions were determined in this work. Deposits in the exhaust system begin with the formation of a wall film at a low evaporation rate and high residence time of the reducing agent on cool surfaces. The crystallized urea is converted into the after-product depending on the duration and intensity of the thermal load. The formation of a deposit is phenomenologically described and characterised under real-life operating conditions. On this basis, actual deposition behaviour was transferred onto a testing cycle and a suitable evaluation method was developed. In a systematic study, the influence of the wall temperature, injection frequency, injection pressure, injection angle, the size of the drops, surface tension and the ageing of the reducing agent were determined experimentally. As a result, the general possibilities for reducing urea deposits in the exhaust system have been developed and described.

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Metadaten
Author:Torsten Schütte
URN:urn:nbn:de:gbv:luen4-opus-141937
URL: https://pub-data.leuphana.de/frontdoor/index/index/docId/581
Advisor:Wolfgang Ruck (Prof. Dr.-Ing.)
Document Type:Doctoral Thesis
Language:German
Year of Completion:2010
Date of Publication (online):2010/12/15
Publishing Institution:Leuphana Universität Lüneburg
Granting Institution:Leuphana Universität Lüneburg, Nachhaltigkeit
Date of final exam:2010/11/11
Release Date:2010/12/15
Tag:adBlue
SCR; aging; deposits; nitrogen oxide; urea
GND Keyword:SCR-Verfahren; Harnstoff; Stickstoffoxide; Alterung; Ablagerung
Institutes:Fak 3 - Umwelt und Technik (alt) / Chemie
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 54 Chemie / 540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften